Muzeum założone zostało w 1906 r. przez biskupa krakowskiego kardynała Jana Puzynę.
Skarbiec Bazyliki Metropolitalnej posiada jedne najbogatszych w Polsce i najbardziej wartościowych zbiorów sztuki kościelnej z XII-XVIII w. - obrazy, rzeźby, naczynia, monstrancje i inne przedmioty liturgiczne, relikwiarze, szaty (w tym niezwykle kunsztownie wykonany ornat biskupa Kmity z XVI w. - jeden z najcenniejszych zabytków tego rodzaju z okresu renesansu), haftowane tkaniny ołtarzowe i dekoracyjne (m.in. gobeliny flamandzkie i brukselskie z połowy XVII w., kobierce perskie). Znajdują się w nim również najstarsze regalia polskie (np. drewniane berło i jabłko królowej Jadwigi z XIV w., miedziana korona z tego samego czasu). Są też inne zabytki związane z historią Polski, w tym włócznia św. Maurycego - dar cesarza Ottona w 1000 r. dla króla Bolesława Chrobrego, płaszcz koronacyjny Stanisława Augusta z 1765 r.
Muzeum dysponuje także dziełami sztuki religijnej pochodzącymi z różnych kościołów Archidiecezji Krakowskiej, w tym licznymi obrazami z XIII w.
Zbiory Skarbca prezentowane są na wystawach czasowych.